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新型两亲性壳聚糖衍生物的制备及其在药物载体等方面的应用研究

作 者: 宋朋
导 师: 隋卫平
学 校: 济南大学
专 业: 物理化学
关键词: 壳聚糖?脱氧胆酸?聚集体?药物载体?量子点
分类号: TQ460.1
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
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内容摘要


天然高分子壳聚糖具有生物相容性好、无毒无害、可生物降解性等优良性能,近年来受到广泛关注。脱氧胆酸由于来源于生物体内,具有独特生物特性,近年来在生物医药和化学领域引起了研究者的兴趣。但由于壳聚糖溶解性差的原因而使其应用受到限制,为拓宽其应用范围,人们根据不同的需要对其进行改性,获得具有不同性能和功效的衍生物。本论文以脱氧胆酸为疏水基团合成了两亲性的脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖(DCA-HPCHS),并研究了其对难溶药物的增溶和缓释效果,以及作为CdS量子点修饰物的性质。1.两亲性的脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖的合成:在活化试剂EDC和NHS的存在下用脱氧胆酸对壳聚糖进行疏水改性,再在碱性条件下用环氧丙烷进行亲水改性得到两亲性的壳聚糖衍生物。通过改变壳聚糖和脱氧胆酸的摩尔比制备了不同疏水取代度的产品。通过表面张力和荧光探针法研究了不同脱氧胆酸取代度的两亲性壳聚糖衍生物在溶液中的表面活性和聚集体的形成,并用透射电镜和激光光散射表征了其形态。结果表明,DCA-HPCHS比羟丙基壳聚糖具有更好的表面活性;随疏水基取代度的增大,表面活性增强。DCA-HPCHS可以在溶液中自组装形成胶束,随疏水基取代度的增大,胶束聚集体更易形成,内核疏水性增强。DCA-HPCHS所形成的胶束大体形状为球形,浓度较低时,胶束成形性比较差,胶束直径较小,而随壳聚糖浓度的增大,球形胶束发生粘连,粒径明显增大。2.两亲性的脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖对葛根素的增溶和缓释效果:利用物理包埋法将葛根素增溶到DCA-HPCHS聚集体中,并用紫外-可见分光光度计、透射电镜和粒度分布仪研究了壳聚糖衍生物对葛根素的胶束增溶和体外释放。结果表明,DCA-HPCHS在溶液中形成的胶束聚集体对葛根素有很好的增溶效果,随壳聚糖溶液浓度的增大和疏水基团取代度的增大增溶能力越强。增溶葛根素后的胶束形貌仍大体为球形,葛根素在胶束中的增溶位置处于胶束内部的疏水微区,增溶葛根素的胶束粒径有所增大,这说明脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖具有较强的增溶能力。脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖对葛根素的体外释放表明其对葛根素有较好的缓释效果,脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖的疏水取代度越大缓释效果越明显,并且随着浓度的增加释放速率越慢。3.两亲性的脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖对5-氟尿嘧啶(5-FU)的增溶和缓释效果:利用物理包埋法将5-氟尿嘧啶增溶到DCA-HPCHS胶束中,并用紫外-可见分光光度计、透射电镜和粒度分布仪研究了壳聚糖衍生物对5-氟尿嘧啶的胶束增溶和体外释放。结果表明,DCA-HPCHS在溶液中形成的胶束聚集体对5-FU有很好的增溶效果,随壳聚糖溶液浓度的增大和疏水基团取代度的增大增溶能力越强。增溶5-FU后的胶束形貌仍大体为球形,5-FU在胶束中的增溶位置处于胶束内部的疏水微区,增溶5-FU的胶束粒径有所增大,这说明脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖具有较强的增溶能力。脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖对5-FU的体外释放表明其对5-FU有较好的缓释效果,脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖的疏水取代度越大缓释效果越明显,并且随着浓度的增加释放速率越慢。4.脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖修饰CdS量子点:合成了CdS量子点,并利用EDC和NHS作为活化试剂将CdS量子点键合到壳聚糖衍生物主链上。利用荧光光谱、紫外-可见光谱、透射电镜对脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖修饰CdS量子点进行表征。结果表明,水溶性CdS量子点经DCA-HPCHS修饰前后荧光基本并没有变化,都具有较高的荧光;而且CdS量子点和DCA-HPCHS有效的结合在一起。总之,本文合成的两亲性壳聚糖衍生物具有良好的表面活性和水溶性;可以在溶液中进行自组装形成胶束,且对难溶性药物葛根素和5-FU具有较好的增溶和缓释作用,同时对CdS量子点可以进行修饰,是一种新型的两亲性壳聚糖衍生物,在基础研究及应用方面具有很好的发展前景。

全文目录


摘要??8-10
Abstract??10-12
第一章 绪论??12-22
??1.1 壳聚糖简介??12-13
??1.2 壳聚糖的化学改性方法??13-15
??1.3 壳聚糖两亲改性及应用??15-19
????1.3.1 烷基化改性及应用??16-17
????1.3.2 酰化改性及应用??17-18
????1.3.3 接枝共聚改性及应用??18-19
??1.4 选题目的、研究内容、依据和意义??19-22
????1.4.1 选题目的和研究内容??19-20
????1.4.2 选题依据和意义??20-22
第二章 脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖的制备及表征??22-34
??2.1 引言??22-23
??2.2 实验部分??23-26
????2.2.1 实验仪器与试剂??23
????2.2.2 壳聚糖分子量和脱乙酰度的测定??23-24
????2.2.3 DCA-HPCHS 的合成??24-25
????2.2.4 DCA-HPCHS 的结构表征??25-26
????2.2.5 DCA-HPCHS 基本物理化学性质的研究??26
??2.3 结果与讨论??26-33
????2.3.1 壳聚糖的分子量和脱乙酰度??26-29
????2.3.2 DCA-HPCHS 的结构??29-30
????2.3.3 DCA-HPCHS 基本物理化学性质??30-33
??2.4 结论??33-34
第三章 脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖对葛根素的增溶和缓释作用??34-44
??3.1 引言??34-37
????3.1.1 聚合物胶束??34-36
????3.1.2 葛根素简介??36-37
??3.2 实验部分??37-39
????3.2.1 仪器与试剂??37-38
????3.2.2 葛根素标准曲线的绘制??38
????3.2.3 DCA-HPCHS 对葛根素的增溶作用??38
????3.2.4 载药胶束粒径及形态表征??38
????3.2.5 葛根素的体外释放的测定??38-39
??3.3 结果与讨论??39-43
????3.3.1 葛根素标准曲线??39-40
????3.3.2 DCA-HPCHS 对葛根素的增溶作用??40-41
????3.3.3 载药胶束粒径及形态??41
????3.3.4 葛根素的的体外释放??41-43
??3.4 结论??43-44
第四章 脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖对 5-FU 的增溶和缓释作用??44-52
??4.1 引言??44-45
??4.2 实验部分??45-46
????4.2.1 仪器与试剂??45
????4.2.2 5-氟尿嘧啶标准曲线的绘制??45
????4.2.3 DCA-HPCHS 对 5-氟尿嘧啶的增溶研究??45
????4.2.4 增溶胶束的形态表征??45-46
????4.2.5 5-氟尿嘧啶体外释放的测定??46
??4.3 结果与讨论??46-50
????4.3.1 5-氟尿嘧啶标准曲线??46-47
????4.3.2 DCA-HPCHS 对 5-氟尿嘧啶的增溶作用??47-48
????4.3.3 胶束聚集体形貌和粒径??48-49
????4.3.4 5-氟尿嘧啶的的体外释放??49-50
??4.4 结论??50-52
第五章 脱氧胆酸-羟丙基壳聚糖修饰 CdS 量子点??52-64
??5.1 引言??52-57
??5.2 实验部分??57-58
????5.2.1 仪器与试剂??57
????5.2.2 CdS 量子点的制备??57
????5.2.3 DCA-HPCHS 对 CdS 量子点的修饰??57
????5.2.4 DCA-HPCHS 修饰 CdS 量子点的表征??57-58
??5.3 结果与讨论??58-62
????5.3.1 反应物配比对 CdS QDs 荧光性能的影响??58
????5.3.2 稳定剂用量对 CdS QDs 荧光性能的影响??58-59
????5.3.3 反应 pH 对 CdS QDs 荧光性能的影响??59-60
????5.3.4 DCA-HPCHS 用量对 CdS QDs 荧光性能的影响??60-61
????5.3.5 紫外-可见光吸收光谱分析??61
????5.3.6 DCA-HPCHS 修饰 CdS 量子点的 TEM??61-62
??5.4 结论??62-64
第六章 结论及展望??64-66
参考文献??66-74
致谢??74-76
附录??76

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 制药化学工业 > 一般性问题 > 基础理论
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